Contributors: Institut de Physique et Chimie des Matériaux de Strasbourg (IPCMS); Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Matériaux et Nanosciences Grand-Est (MNGE); Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie - CNRS Chimie (INC-CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie - CNRS Chimie (INC-CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique; Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS); Institut de Science et d'ingénierie supramoléculaires (ISIS); Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut de Chimie - CNRS Chimie (INC-CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Matériaux et Nanosciences Grand-Est (MNGE); Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie - CNRS Chimie (INC-CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique; ANR-11-LABX-0058,NIE,Nanostructures en Interaction avec leur Environnement(2011); ANR-10-IDEX-0002,UNISTRA,Par-delà les frontières, l'Université de Strasbourg(2010); ANR-20-SFRI-0012,STRAT'US,Façonner les talents en formation et en recherche à l'Université de Strasbourg(2020); ANR-17-EURE-0024,QMAT,Quantum Science and Nanomaterials(2017); ANR-18-QUAN-0005,RouTe,Vers les technologies quantiques à température ambiante(2018)
Abstract: International audience ; Collectively coupling molecular ensembles to a cavity has been demonstrated to modify chemical reactions akin to catalysis. Theoretically understanding this experimental finding remains an important challenge. In particular the role of quantum effects in such setups is an open question of fundamental and practical interest. Theoretical descriptions often neglect quantum entanglement between nuclear and electro-photonic degrees of freedom, e.g., by computing Ehrenfest dynamics. Here we discover that disorder can strongly enhance the build-up of this entanglement on short timescales after incoherent photo-excitation. We find that this can have direct consequences for nuclear coordinate dynamics. We analyze this phenomenon in a disordered Holstein-Tavis-Cummings model, a minimal toy model that includes all fundamental degrees of freedom. Using a numerical technique based on matrix product states we simulate the exact quantum dynamics of more than 100 molecules. Our results highlight the importance of beyond Born-Oppenheimer theories in polaritonic chemistry.
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